Aya Hirano begann ihre Solomusikkarriere im März 2006 mit der Veröffentlichung ihrer Debütsingle "Breakthrough" unter dem Label Lantis. Ihre musikalische Identität ist eng mit Anime-Produktionen verbunden, insbesondere in den mittleren 2000er Jahren, in denen sie zahlreiche Titellieder und Charakter-Image-Songs interpretierte.

Einer ihrer ikonischsten musikalischen Momente ist direkt mit Folge zwölf der Anime-Serie The Melancholy of Haruhi Suzumiya aus dem Jahr 2006 verknüpft. In dieser Folge performt ihre Figur Haruhi Suzumiya als Leadsängerin einer in der Handlung vorkommenden Band zwei Insert-Songs: "God Knows..." und "Lost My Music". Diese rocklastigen Titel, komponiert von Satoru Kousaki mit Texten von Aki Hata, wurden sehr einflussreich und werden häufig als herausragende Beispiele für Anime-Musik jener Ära angeführt. Dieselbe Serie zeigt sie auch im populären Abspannlied "Hare Hare Yukai", einen Song, den sie zusammen mit den Synchronsprecherkolleginnen Minori Chihara und Yuko Goto sang. Zudem interpretierte sie das erste Vorspannlied der Serie, "Bouken Desho Desho?", eine Single, die Arrangements von Junpei Fujita enthielt.

Ihre Arbeit am Anime Akane Iro ni Somaru Saka festigte ihren Ruf als Solomusikkünstlerin weiter. Für diese Serie sang sie zwei Abspannlieder: "Mezamenai Wish...", das in den Folgen zehn und elf verwendet wurde, und "Ai Koko kara", das speziell als Abspannlied für Folge zwölf eingesetzt wurde.

Hiranos Debütalbum Riot Girl wurde 2008 veröffentlicht und debütierte auf Platz sechs der Oricon-Charts. Das Album markierte eine Abkehr von leichtem J-Pop und integrierte Elemente von Pop-Punk, aggressiven Synthesizern und Rock, produziert von Yuka Sakurai mit Beiträgen von Arrangeuren wie Katsuhiko Kurosu und Shinya Saito. Nachfolgende Studioalben umfassen Fragments (2012), Mirai Voyager (2013), Promise (2013) und Vivid (2014).

Während ihrer Karriere hat Hirano wiederkehrende kreative Zusammenarbeit gepflegt. Der Produzent Shigeru Saito war eine bedeutende Figur in ihrer musikalischen Produktion und unterstützte ihre Arbeit an Anime-Serien sowie ihre Solokarriere. Nach einer längeren Pause von der Veröffentlichung neuer Musik kehrte sie 2025 mit der digitalen Single "evolutions" zurück, für die sie die Texte selbst schrieb, mit Komposition und Arrangement von John Kanda.